光子雪崩纳米晶实现超500阶光学非线性响应

近日，Nature 报道了新加坡国立大学刘小钢院士团队、厦门大学梁亮亮教授团队的最新研究成果，相关工作“Optical nonlinearities in excess of 500 through sublattice reconstruction”(Nature 2025，DOI: 10.1038/s41586-025-09164-y ) 通过调控纳米颗粒内部的晶体结构，诱导局域晶体场畸变，从而有效增强了离子间的交叉弛豫过程。这一机制加速了雪崩正反馈循环的建立，使光子雪崩的非线性响应突破500阶，刷新了此类材料的性能极限。

该工作利用晶萃光学JCOPTIX提供的优质滤光片、透镜及光机械固定组件，搭建了适用于光子雪崩效应研究的高性能测试与超分辨成像平台，实现了对非线性光学响应的高效可靠分析与超分辨图像采集。

近年来，稀土光子雪崩（Photon Avalanche, PA）凭借其独特的高阶非线性发光特性，吸引了全球研究者的关注。该现象源于镧系离子掺杂体系中激发态粒子参与的能量正反馈循环，使系统在连续激光激发下表现出高阶非线性发光特性，即使极微弱的激发或环境扰动，也可引发发光强度的指数级突变。这一特性使其在低成本超分辨率成像、超灵敏光学传感、以及多物理场耦合探测等领域展现出巨大潜力。

光子雪崩的实现受多种发光动力学过程的协同调控，涵盖雪崩离子的吸收能力、交叉弛豫效率以及激发态能量耗散动力学等关键因素。特别是交叉弛豫过程，它不仅在加速光子雪崩反馈循环的速度上起到了至关重要的作用，还可以有效维持激发态粒子的积累，强化正反馈循环，是决定光子雪崩效率和响应速度的关键因素。由于宇称禁戒，镧系离子的4f–4f跃迁通常具有较低的跃迁概率。然而，在低对称性晶体场环境中，该禁戒规则可被部分打破，从而显著增强电偶极跃迁的概率。因此，晶体场调控作为调节稀土离子局域对称性与能级耦合强度的关键手段，在构建具备高非线性阶数与快速响应能力的光子雪崩体系中展现出巨大潜力。

在此背景下，团队以离子半径更小、原子质量更大的Lu³⁺离子替代Y³⁺离子，有效调控晶体内空位与离子的排布倾向，引入局部晶体场畸变，从而提升离子间的交叉弛豫速率。该策略使得27-nm纳米颗粒的光学非线性从40提升至156，雪崩响应时间显著缩短至8.5毫秒，较传统核壳结构纳米晶缩短近70倍，展现出优异的快速响应特性。

图1. 通过亚晶格重构提升光子雪崩非线性

图2. 亚晶格重构诱导晶体场畸变的机理研究

远场超分辨显微成像

研究团队展示了所构建的超高非线性光子雪崩纳米晶在单光束远场三维超分辨成像中的优异性能：无需依赖复杂的多光束系统，在单束连续波激光扫描成像系统中，即可实现横向33 nm（约为激发波长的1/33）、轴向80 nm（约为激发波长的1/13）的空间分辨率，显著突破光学衍射极限。在成像过程中，该系统表现出约20的信噪比，仅需收集2,300个光子即可实现0.36 nm的定位精度，远超以往基于光子雪崩机制的成像效果。

图3. 基于超高阶光学非线性的远场超分辨单颗粒成像

区域响应异质性

进一步的，研究团队通过扩展光子雪崩正反馈网络，在直径为176 nm的光子雪崩纳米盘中实现了超过500阶的光学非线性，并首次揭示了激光扫描过程中光子雪崩效应在单个纳米粒子内部的区域响应差异，实现了“成像尺寸小于物理尺寸”的现象，有望突破传统探针尺寸对分辨率的限制。

图4. 单个光子雪崩纳米盘内观察区域分化效应

这项工作通过精确调控稀土掺杂纳米晶中的局域晶体场环境，显著增强了光子雪崩过程中的关键交叉弛豫速率，从而成功构建了一类超高非线性阶数、快速响应的光子雪崩纳米材料。未来，通过与先进光学平台的深度融合，光子雪崩荧光材料有望在解决现代光子学中的若干核心难题中发挥关键作用，推动相关技术体系的变革与跨越。

该工作在新加坡国立大学刘小钢院士和厦门大学梁亮亮教授的共同指导下完成。新加坡国立大学博士后研究员陈嘉烨和厦门大学博士研究生刘畅为论文的共同第一作者。该论文得到了新加坡研究基金项目（M24N7c0092、NRF-NRF105-2019-000）、中国国家自然科学基金（62288102, 62375230）等项目的资助。

作者特别感谢南京晶萃光学科技有限公司（JCOPTIX）提供的光学元件与仪器支持。